Если загран паспорт уже не действует, но виза Испании в нем стоит и она все ещё действующая - можно ли приехать с двумя паспортами (новым и старым)?

Естественно, если документ уже недействителен , вы не можете его использовать, не смотря даже на оставшуюся в нем действующую визу.

Виза должна стоять в действительном документе.

Нет, переставить визу в другой паспорт невозможно. Пока срок действия визы не закончился, вы можете пересекать границу, предъявляя на пропускном пункте оба паспорта. Однако это не касается тех случаев, когда новый паспорт выдан на другую фамилию. Если вы сменили фамилию или имя, то предыдущую визу нужно аннулировать и подать новое ходатайство для получения визы в новый паспорт.