Подскажите пожалуйста , как в Португалии стать самозанятым , в какой организации необходимо оформить документы ?

В налоговой. Если вы еще не налоговый резидент Португалии, то нужен представитель-налоговый резидент ПТ, который за вас поручится. Он вроде даже сможет это сделать онлайн. Обычно за неимением друзей в ПТ, люди обращаются к бухгалтеру за такими услугами.