Если в прошлом году покупала сим карту Орандж в Барселоне, можно ли ее пополнить, как вообще работает в Испании это?

Скорее всего ваш номер телефона уже заблокировали как бездействующий.

Их вроде регулярно подкармливать надо, чтобы работали. За год могла и дезактивироваться.