Подскажите, все документы и карты в Армении оформлены на российский паспорт. Уже тут получил загран. Если я захочу всё переоформить на загран, нужно ли выезжать/въезжать в Армению, чтобы он стал "документом, по которому я въехал"?

Нет, не нужно.

Желательно визаранить с отметкой об погран переходе после все пере оформить на новый загран. ну это рекомендация а так на вашу усмотрение.

В целом нет, но это ускорит процесс оформления всех других документов, в частности SSN, карты резидента и регистрации.