Подскажите, пожалуйста , могу ли я вернуть такс-фри в аэропорту Франкфурта, если покупку совершала в Италии?

В общем случае ответ такой: не только можете, но и только там и можете вернуть, где покидаете границу ЕС.

При покупке в Италии вы должны были сразу взять формуляры, надеюсь это вы сделали.

Ну а дальше санкции, это другая тема.