Подскажите, пожалуйста, а шаттлы из Еревана в Дилижан можно только через приложение купить или можно где-то в кассе купить?

А какие кассы, нет никаких касс. Нет, приложение не обязательно, мы покупали на агрегаторе. Но если вы не можете там оплатить, найдите того перевозчика, чей билет вы хотите, и звоните, узнавайте, договаривайтесь, пусть вам место забронируют. Иногда можно и наличными на месте оплатить. Это все частники ИП работают. Здесь принято почти всё решать по телефону.