какую симку какого оператора лучше купить и с каким тарифом, чтобы по всей Испании работала?

Любую, тут в населённых пунктах на побережье и в центре полуострова одинаково хорошее покрытие, а где-нибудь высоко в горах одинаково работать не будет). Если вам только как туристу, то спрашивайте симку препаго.